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过程工程所等提出肽超分子组装和结晶新机制
2019-09-30 |     【关闭窗口】
    

  近日,中国科学院过程工程研究所与以色列特拉维夫大学和中国科学院化学研究所合作提出了肽超分子结晶的“分级取向组织”理论模型,该模型区别于基于Ostwald熟化的传统超分子组装机理和晶体生长理论,为新型超分子功能材料的设计和开发提供了理论指导。相关工作发表于Nature Reviews Chemistry(DOI: https://doi.org/10.1038/s41570-019-0129-8)。 

  长程有序的层级自组装和结晶普遍存在于自然界中,对生物体的结构调节和蛋白质运输、信号转导和细胞分化等生理功能的发挥具有重要作用。对生物分子层级自组装和结晶的研究不仅有助于人们在分子水平上认识物质结构的形成和功能,也为新型复杂生物材料的开发提供了新思路。然而,如何调节组装过程的热力学和动力学,实现简单生物分子自组装成核-生长的调控,构建层级有序组装体和晶体是一个长期的挑战。 

  过程工程所研究员闫学海团队长期致力于生物分子(尤其是寡肽)自组装及其物理化学机制方面的研究,在其寡肽自组装的分子机制和规律方面取得系列进展。他们通过改变寡肽分子结构,调控寡肽与光敏分子自组装,实现了对组装体结构和功能的可控构筑(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 1921-1927; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 10794-10802; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 17084–17088; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 2000-2004);并重点对寡肽自组装成核的初始阶段进行深入研究,发现了微量溶剂在寡肽自组装过程中的决定性作用;进一步通过离子液体的引入减缓寡肽自组装的速率,发现在寡肽自组装成核初期,微量水的存在对于稳定的寡肽分子团簇的形成、成核的引发及生长发挥着关键性作用(ACS Nano 2016, 10, 2138-2143; Small 2017, 13, 1702175; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 5872-5876)。 

  基于前期基础,研究人员通过对肽超分子组装过程中频繁出现的多尺度层级结构现象的统计分析,发现了肽超分子晶体形成的一般性规律,提出了“分级取向组织”的结晶理论模型,该模型也适用于其他有机小分子体系,有望在自组装晶体和材料精准构筑方面获得广泛应用。 

  该综述文章的共同通讯作者为闫学海、Ehud Gazit和李峻柏,共同第一作者是袁成前和吉维,过程工程所为第一完成单位。相关工作得到了国家自然科学基金和中国科学院的支持。 

 

  肽超分子晶体形成过程中的分级取向组织机理示意图(左)和论文封面(右) 

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